关键词：
分子组装
催组装
非平衡态
协同
反馈
信息
摘要：
分子组装是基于多种非共价键作用的协同,自下而上创造新物质和产生新功能的重要手段.然而,当前人工分子组装体系的效率、可控性和功能性远不及生命体中的分子组装体系,亟需发展多种高效、精准的调控手段.在诸多可控组装方法中,催组装是一类利用催组剂调控和加速分子组装过程的新思路,具有高效、高选择性、精准等特点,是提升分子组装体系复杂性和功能性的有效途径.催组装研究尚在发展阶段,全面系统地探讨催组装的理论基础和框架尤为重要.本文通过阐明催组装与催化在概念、内涵和复杂度方面所存在的本质区别,提出以物质、能量和信息及三者协同的多维度研究催组装,并逐级深入地剖析不同于自组装的催组装理论在不同复杂层级所特有的内涵和特性,探讨如何构建其物理化学基础和理论框架的基本思路.首先,在物质层级上,针对催组装过程呈现多基元、多步骤和多路径等复杂性,揭示各类催组剂可扮演“建筑工”和“搬运工”等角色而发挥调控产物分布和加速传质过程等功能,诠释催组剂存在最优浓度和最优结合常数等特性.继而,针对生命科学中较常见的非平衡态催组装体系,需在物质维度之上引入能量维度.基于非平衡态热力学和动力学理论,探究催组剂如何介导能量传递并维持组装体系的耗散结构,论述了催组剂可帮助非平衡态催组装过程更快达到稳态,并调节处于耗散态的组分组成及其寿命.最终,针对更为复杂和动态的功能催组装体系,需在物质-能量之上引入信息维度.借鉴信息论中的概念,探讨催组剂如何作为信息载体调控组装过程,定量揭示催组剂介导的信号通路的信道容量;通过引入控制论,讨论催组剂如何作为“调度员”,调控化学信息网络中的正、负反馈及二者协同,从而调控相关网络的鲁棒性和功能.从物质、能量和信息三个维度协同出发,将有助于建立清晰的催组装理论框架和指导各类催组装.但是,全面发展催组装理论任重道远,需引进包括人工智能在内的多学科的先进概念与研究方法,以推动分子组装领域乃至物质科学的蓬勃发展.
